构建了一种新的偶极场驱动的自发极化过程,即在富氮三唑基氮化碳(C3N5)中利用光生电荷动力学产生H2O2

发布时间:2024-02-25

        为了研究偶极场效应在光催化制备H2O2中的作用,研究人员研究了超声波作用下C3N5C3N4H2O2光合作用效率。

        结果表明,与传统的氮化碳(C3N4)相比,C3N5在模拟太阳光和超声作用下的H2O2产率为3809.5 μmol g-1 h-1,选择性高达92%,超过了大多数基于氮化碳或压电光催化过程的光合作用过程。

基于实验结果和理论计算,研究人员提出了偶极场诱导自发极化促进光催化产生H2O2的机理:首先,由于三氮唑在C3N5中的不对称单元,在C3N5平面上形成了一个自发的偶极场,在Vis/Us条件下这个偶极场迫使光生电子和空穴进行定向迁移;其次,三唑基团中的N原子作为理想的活性位点,在外力作用下,溶液中的氧很容易吸附在三唑单元的N4原子表面上,形成Pauling(端对端)结合;最后,吸附的O2通过间接的2e−转移途径逐步还原,中间体*O2−和*OOH在三唑N4位点的表面上形成H2O2,而光生空穴被乙醇淬灭,以提供足够的电子来平衡整个反应。

总的来说,这种利用偶极场控制光生载流体迁移和运输的创新概念为通过结构工程提高光合作用效率提供了一种新策略。

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