溶解性有机质介导的Hg(II)暗老化和光老化过程:结合位点和硫化对Hg(II)非生物还原和微生物甲基化的关键影响

发布时间:2023-08-01

       溶解性有机质(DOM)介导的二价汞(Hg(II))老化动力学在控制自然水生环境中Hg(II)的转化和生物有效性方面起着至关重要的作用。然而,‘新’Hg(II)和‘老’Hg(II)在同一反应体系中的环境行为差异尚不清楚。本研究采用多同位素示踪技术探究了同一体系中,DOM介导Hg(II)老化过程中结合位点和硫化作用对Hg(II)还原和微生物甲基化的影响。逐步还原法和液相色谱-电感耦合等离子体质谱(LC-ICP-MS)研究结果表明,DOM介导的暗老化过程主要是由DOMHg(II)结合位点的重排驱动的,而非硫化汞纳米颗粒(HgSNP)的生成。随着老化进行,DOM中含量丰富但与Hg(II)作用较弱的羧基和氨基等结合位点逐渐被较强的硫醇等官能团取代,导致Hg(II)的还原能力降低。LC-ICP-MS结果显示,DOM介导的Hg(II)光老化除了影响其还原能力外,还可快速诱导HgSNP的生成(1 h可生成约30.6%HgSNP),从而大大降低了Hg(II)的微生物甲基化潜能。这些发现有助于更好地理解和预测自然水环境中Hg(II)活性的动力学特征及其对Hg循环的影响。

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